石墨烯尽管具有杰出的功用，但仍需要一定的外表和结构改性，以提高其在能量存储运用中的表现。掺杂剂的引进能够发生电荷载流子，然后改进石墨烯的导电性和全体功用。但是，对掺杂剂浓度的准确操控至关重要，因为过度掺杂会导致缺点构成，进而阻止电子搬迁率。本总述评论了石墨烯的功用化、掺杂剂挑选规范、异质原子掺杂石墨烯制备技能以及掺杂石墨烯体系的能量存储运用。掺杂剂的挑选十分要害，因为它决议了掺杂石墨烯的运用方向。为了制备异质原子掺杂石墨烯，研讨者们探究了多种组成办法，包括化学气相沉积（CVD）、溶剂热法、水热法、球磨法、电化学组成、热退火、等离子体组成和电弧放电。每种技能都具有独特的优势和应战，然后影响资料的可扩展性、本钱和功用。例如，溶剂热法和水热法能够出产可扩展且具有本钱效益的资料，而球磨法和电化学组成道路则具有操作简洁和运转本钱低的特色。CVD技能尽管具有优势，但因为某些杂乱机制的存在，在大规模出产方面面对应战。等离子体组成供给了可调控性和环...

图文摘要

鉴于当时的全球动力局势，明显从传统动力向更可靠、更可继续的动力资源转变已迫在眉睫。这一转型是因为化石燃料带来的负面影响所致，例如：损坏、枯竭、全球变暖以及地缘政治和国家冲突[1]。动力安全是促进环境可继续性和经济增长的要害要素。因而，技能进步正致力于推动可再生动力的复兴。但是，经过可再生动力完成可继续的动力安全，取决于储能体系[2]，[3]。将可再生动力与储能体系相结合，对于处理可再生动力浸透问题至关重要。太阳能和风能资源的周期性必须由高效的储能体系充分考虑。换言之，太阳能和风能资源的间歇性和波动性特征必须经过运用高效的储能体系来加以处理。此外，假如不处理可再生动力的波动性问题，就无法真实完成动力转型[4]。当然，储能在交通运输和电网电力范畴尤为重要。经过选用适宜的储能体系，能够提高供电本钱、安全性、保证性、功率和稳定性。客户的社会福祉和舒适度能够被...
储能体系可分为机械（抽水蓄能、飞轮和压缩空气）、电学（超导磁和电容器）、热学（低温文高温热能储存）、电化学（超级电容器和电池）以及化学（氢燃料电池、燃料电池等）[3]。图1展现了全球主要储能体系的比照剖析（数据来源于美国动力部(DoE)全球储能数据库[6]）。在上述储能技能中，以锂离子电池为代表的电池因其灵敏性、快速呼应性、电化学稳定性、功率密度、能量密度、可靠性、循环寿数和功率，是最具前景的储能设备[7]。
尽管如此，锂离子电池中常用的负极资料（石墨）面对着动力学差/慢、作业电位低以及胀大时开裂/断裂等问题[8]。锂离子在石墨负极电极上嵌入的缓慢动力学、快速充电、低温充电和高倍率充电，是导致锂枝晶成长、大极化、低离子嵌入、固体电解质界面构成、电解液耗尽及相关安全问题的首要原因[9]，[10]。这些问题会明显加速电池的衰减，降低功率，缩短循环寿数，并添加维护本钱。考虑到锂离子电池石墨负极所面对的许多应战，寻求更有用的电池负极已变得迫切且至关重要。锂离子电池经过锂离子的嵌锂和脱锂进程，在充放电期间往复于电极之间，以存储和开释电能。
二维资料以其优异的电导率、巨大的比外表积、机械柔韧性、轻质特性以及杰出的热稳定性和化学稳定性为特征。与graphene类似，这些资料包括：borophene、金属碳化物/氮化物（MXene）、过渡金属硫族化合物、铁电陶瓷、germanene、silicene等[11]。但是，graphene具有独特的功用，使其差异于其他二维资料。graphene因其简洁的制备工艺、出色的热导率、杰出的电导率以及对其功用灵敏的可调控性和可控性而闻名[12]。因而，因为能够灵敏操控孔径和比外表积，杂原子掺杂的graphene及graphene纳米复合资料正成为用于电化学储能的新兴工程资料[13]。但是，这些先进资料的优势标明，为了最大限度地发挥其优异的特性——如电导率、热导率、柔韧性、比外表积和重量——对graphene进行重新设计是十分必要的。

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对graphene的再工程化至关重要，原因包括其低堆积密度、有限的体积能量密度、出产进程中的堆叠堆积、可扩展性以及本钱。换言之，对graphene的再工程化应当处理其固有局限性，然后提高其功用以满意各种先进运用的需求。经过处理比如低堆积密度、有限的体积能量密度、出产进程中堆叠堆积、可扩展性等许多问题，有望充分发挥graphene在能量存储范畴的悉数潜力。关于Chen等人[14]展开的研讨，列举了战胜这些应战的多种办法，包括：i. graphene的功用化；ii. graphene纳米复合资料的制备；iii.缺点操控；iv.具有高电导率和比外表积的graphene的制备；v.具有高堆积密度的graphene的组成；vi.确保出产进程中graphene层不发生堆积；vii.三维且非堆积结构的graphene的制备。
Kumar等人[15]指出，石墨烯改功用够经过掺杂、纳米颗粒润饰以及构成复合微结构来完成。掺杂是制备用于可继续储能的石墨烯基电极的重要途径。在Yin等人[16]提出的一项试验研讨中，将锡化物异质（锡基资料）负载到氮掺杂石墨烯上，以制备锂离子电池的负极电极。所制备的负极电极表现出高可逆容量、电化学反响动力学得到改进，以及在锂离子的嵌锂和脱锂进程中体积胀大。Hardiansyah等人[17]经过对复原氧化石墨烯和尿素进行一步热复原，提出了一种用于锂离子电池的氮掺杂/复原氧化石墨烯。因为氮原子富含电子，该氮掺杂/复原氧化石墨烯表现出较低的能垒。这种功用化电极的低能垒特性增强了锂离子在电极外表的搬迁。此外，电子密度的添加明显提高了对带正电荷的锂离子的吸引力。经过微波辅助Diels-Alder反响技能制备了一种用二甲基乙炔二羧酸酯功用化的石墨烯[18]。该电极表现出高功率才能。
功用化石墨烯也被提出用于制作锂离子电池的正极电极。这是为了确保锂离子电池具有高循环稳定性以及高能量密度和功率密度。例如，Xiong等人[19]在120°C的温度下，运用乙二醇作为复原剂和溶剂，对氧化石墨烯进行了部分复原。该正极电极表现出优异的可逆容量、循环功用和倍率功用。部分复原氧化石墨烯中的含氧官能团有助于锂离子的嵌锂和脱锂可逆氧化复原反响。除了石墨烯固有的柔韧性、大比外表积、热学、电学和化学性质等特性外，功用化能够进一步增强其在储能方面的功用。经过功用化能够操控石墨烯易聚会的倾向以及零带隙的状况。
一些聚合物，例如导电聚合物、自由基聚合物、硫化物聚合物、亚胺聚合物和羰基聚合物，已被研讨作为可行的储能资料。这是因为它们具有高能量密度、可调性、易得性、柔韧性和环境友好特性[20]。但是，聚合物面对的应战在于其低电导率以及较差的机械稳定性和热稳定性。因而，功用化石墨烯与聚合物优势的结合，有望为锂离子电池带来令人满意的储能才能和适宜的运转功用。Lin等人报道了用于锂离子电池负极的类氮化石墨烯多孔导电聚合物的制备办法[21]。该制备进程触及在以硫酸为催化剂的N-甲基吡咯烷酮溶液中，使六酮环己烷八水合物与1,2,4,5-四氨基苯四盐酸盐发生缩聚反响。该电极在20 mA/g电流密度下完成了1320 mAh/g的比容量。比如polyacrylonitrile和polyvinylpyrrolidone等聚合物已与碳基资料复合，用于制作锌离子混合超级电容器的正极[22]。
金属基资料（例如：metal sulfides 和 transition metal-oxides）因其高比容量、可控的微观结构、适宜的作业电压、结构稳定性、易得性、简洁的组成道路、低本钱以及环境友好性[23]，[24]，十分适合用于开发储能电极。例如，Cobalt sulfide 能够增强电极与电解质的触摸，并缩短离子扩散距离，然后在电池中发生高电化学活性[25]。通常，在金属基资料中引进 functional-graphene 可用于处理金属基资料离子导电性和电导率低的问题。一种包括锰、锡和氧的混合金属氧化物被氮掺杂复原石墨烯包裹，经过水热法和退火组成技能制备了锂离子电池的负极[26]。功用化石墨烯避免了混合金属氧化物的体积胀大，一起也保护其免受结构损坏。该负极在 500 mA/g 下循环 200 次后供给了 1489 mAh/g 的容量。明显，金属基资料与功用化石墨烯的结合是一种极具前景的体系，适用于制作高效的电池负极电极。碳基资料与金属基资料的结合能够作为一种高效复合资料，用于开发可继续的混合超级电容器正极[27]。
多项研讨标明，异原子掺杂石墨烯在广泛的器件运用中具有极高的有用性和好处。Kumar等人[28]对负载氧化镍的氮硫共掺杂复原氧化石墨烯的研讨标明，这种负载金属氧化物的掺杂石墨烯可作为电磁搅扰屏蔽的杰出资料。此外，聚丙烯腈/氮掺杂石墨烯量子点已被用于亚甲基蓝的检测[29]。不同类型的异原子掺杂碳同素体已被鉴定用于制作纳米电子学和生物医学运用的器件[30]，[31]。经过异原子掺杂工艺调节石墨烯的性质，是定制该碳同素体在不同运用中可用性的正确手法。异原子掺杂石墨烯可在荧光生物成像、光热医治、激光安排焊接和生物传感范畴找到运用[32]。经过选用有用的改性技能，能够调节石墨烯的物理化学、光学和电导率特性，然后为染料敏化太阳能电池制备高效的对电极[33]。
在本总述中，简要评论了石墨烯的功用化。其次，探讨了用于润饰石墨烯功用的杂原子掺杂剂的挑选规范。此外，剖析了现有的杂原子掺杂石墨烯制备技能。总结了这种掺杂碳同素异形体在超级电容器、锂离子电池和钠离子电池中的运用。本总述的见地标明，功用化石墨烯及其纳米复合资料是极具前景的负极资料，可完成电动汽车用超级电容器和锂离子电池的高效、低本钱、安全、环保且可继续的运用与运转。

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此外，本总述旨在进一步阐明杂原子掺杂石墨烯及其纳米复合资料作为锂离子电池和钠离子电池石墨电极实质性替代品以及制作可行超级电容器的适用性。文中评论了该碳同素异形体（在此为石墨烯）的功用化技能。简而言之，石墨烯的外表功用化可经过共价和非共价进程完成。氮、硼、磷、硫、氧和卤素等掺杂剂可有用对石墨烯进行重新工程化，以提高其明显的功用和运用。非共价进程触及运用外表活性剂或聚合物[34]。当该碳同素异形体被功用化时，聚合物、金属基资料与石墨烯之间的均匀分散及界面相互作用能够得到增强。经过组成资料之间均匀的分散和优异的界面相互作用，功用化石墨烯的电化学、热学、电学和力学功用得以改进。总而言之，本总述填补了以下空白：i. 全面且简洁地剖析了挑选适合石墨烯功用化的杂原子的要害规范；ii. 详细评论了现有组成（包括自上而下和自下而上）技能的适用性；iii. 掺杂石墨烯的可继续组成技能。
因而，本总述不仅旨在深入探讨杂原子掺杂graphene的组成办法或技能，还旨在突出其在能量存储运用中的杰出潜力。此外，结合针对特定运用的掺杂剂挑选规范剖析、参数操控以及明确的建议性办法，本总述供给了一个独特的视角，使其差异于现有文献。该总述的成果对于教育和工业范畴均具有相关性和有用价值。