自供电电化学传感器（SPES）因其无需外部电源的独特特性而吸引了大量研究。然而，传统SPES输出信号较小，导致测定性能较差，工作范围狭窄且灵敏度低。本研究合成了一种新型Fe、Ni共共混ZIF-8，源自原位生长的碳纳米管（Fe-Ni/CN），并用作锌空气电池（ZAB）的空气阴极催化剂，旨在增强氧还原和进化反应。Fe-Ni/CN催化剂表现出增强的还原反应（ORR）性能，碱性半波电势值高达0.892 V，中性电解质0.810 V，优于商业20 wt% Pt/C基准。中性ZAB由Fe-Ni/CN组装，展现出卓越的电池性能和高功率密度（63.6 mW cm）⁻²），大放电比容量（700 mAh g）⁻¹）、良好的耐久性（>120小时）以及高初始开路电位（1.41伏）。基于葡萄糖氧化与阴极表面ORR过程之间的耗氧竞争策略，成功构建了ZAB型SPES高灵敏度检测葡萄糖，通过将葡萄糖氧化酶与Fe-Ni/CN耦合为空气阴极，展现出宽线性检测范围范围为0.01微米至200微米。ZAB型SPES通过低输出信号弥补了传统SPES的缺点。以葡萄糖检测为例的耗氧竞争策略，为SPES的发展开辟了新途径。

图形摘要

作为一种新兴的分析平台，自供电电化学传感器（SPES）将电源与检测元件集成，从而为先进智能便携式传感设备的发展铺平了道路[1]， [2]， [3]。与传统电化学传感器相比，SPES展现出极大潜力，能快速且简便地现场检测，特点是灵敏度高、探测极限（LOD）、结构简洁以及微型化和集成的便利性[4]，[5]，[6]。在SPES结构中，最关键的因素是能源供应设备，它在获得高灵敏度、高稳定性和高质量电化学信号方面起着关键作用[7]。先前配备酶催化生物燃料电池（EBFC）和可见光驱动光催化燃料电池（PFC）的SPES通常存在功率低和信号不稳定的问题[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]。因此，提升SPES的输出信号和检测灵敏度仍是一个紧迫问题，并已成为该领域的新研究课题。
金属空气电池（MAB），其阳极为锌、镁、锂和铝，因其高理论能量密度和大开路势（E）而日益受到关注^OCP），以及稳定的高功率输出[14]。阴极上的氧还原反应（ORR）和氧气释放反应（OER）是MAB的基石，分别对应放电和充电过程。特别是锌空气电池（ZABs）因其理论上的显著E^OCP、高能量密度、结构简洁、坚固的安全性与稳定性、环保性以及成本效益高[15]、[16]、[17]，并已成为SPES新型能源供应类型[18]、[19]、[20]。通过将ZAB与光催化结合，研究了多种基于光诱导ZAB-SPES的检测方法[21]、[22]、[23]。然而，ORR过程在ZAB阴极处的迟缓动力学限制了其在中性条件下对小OH的应用⁻中性电解质中的离子浓度和低离子电导率[24]。因此，探索和开发具有高活性的新型电催化剂，无论是ORR还是OER性能，都是ZAB增强和开发的主要因素[25]、[26]、[27]。近年来，基于过渡金属（Fe、Co、Ni或其杂交物）的电催化剂因成本更低且生产便利，成为贵金属的潜在替代品[28]。各种含氮金属有机框架（MOFs）衍生金属和摻氮碳（M/NC）材料已被开发出来，包括单金属M/NC催化剂，例如Co/NC[29]和Fe/NC[30]，以及双金属催化剂如FeCo/NC[31]和FeNi/NC[32]、[33]。Fe掺杂催化剂对ORR的活性更好[34]，而Ni掺杂或共掺杂对OER活性有益[35]。因此，双金属催化剂通常能产生更好的双官能催化活性，并为构建性能更佳的ZAB提供了有前景的途径。
糖尿病是全球每年夺去大量生命的致命疾病之一，且患病人数逐年增加[36]。因此，实现快速、便捷且高效的葡萄糖测定非常重要 [37]、[38]、[39]。在这项工作中，设计、合成并表征了Fe、原位共蛻的碳纳米管Fe-Ni/CN（Fe-Ni/CN），这些管从Fe和Ni共掺杂的ZIF-8中提取。Fe-Ni/CN催化剂在中性和碱性环境中，对ORR的电催化活性优于20 wt% Pt/C。使用双功能Fe-Ni/CN催化剂作为空气阴极的ZAB表现出卓越的电化学性能，包括高E表现^OCP显著峰值功率密度、降低极化、较大比容、长时间恒流放电能力以及稳定的充放电电压平台。随后将Fe-Ni/CN与葡萄糖氧化酶（GOD）结合为ZAB阴极，基于葡萄糖氧化与ORR过程之间的耗氧竞争模式，利用E构建了一种新的SPES技术^OCP作为输出信号。将ZAB集成为电源，显著增强了SPES的输出信号，超越传统器件，并展示了在血糖检测方面的强大应用。