用于未来能量存储的高电压pH解耦水系氧化还原液流STECO蓄电池
水系氧化还原液流电池（ARFBs）作为一种强大且耐用的可持续储能技术，已引起广泛关注。然而，由于水的电化学稳定窗口有限，导致电压输出受限，这仍是ARFBs大规模应用所面临的挑战。作为一种具有前景的解决方案，pH解耦策略通过使用不同pH值的正负极电解质，已被证明能够克服水的热力学限制并扩大ARFBs的工作电压范围。本综述概述了不同类型pH解耦ARFBs的最新进展，包括双室系统、三室系统以及具有独立pH恢复功能的解耦系统。重点阐述了各系统设计的优势与技术挑战，以评估其应用潜力。此外，还提供了未来研究方向的见解，旨在指导进一步的系统优化并促进稳定型pH解耦ARFBs的发展。
引言
全球脱碳目标推动了风能和太阳能等可再生能源利用率的提升[1,2]。然而，其固有的间歇性阻碍了它们在电网规模上的广泛应用，因此需要开发高效且稳定的储能技术[3,4]。值得注意的是，aqueous redox flow batteries（ARFBs）已成为一种极具前景的解决方案，具有高安全性、长寿命、低成本以及能量容量与功率解耦等优点[5, 6, 7, 8, 9]。尽管ARFBs具有诸多优势，但其有限的电化学窗口导致系统能量密度受限[10]。通常情况下，水系电解液中水分子的热力学电化学稳定窗口在25°C时约为1.23 V[11]。当施加电压超过此值时，会发生水分解反应，这会降低库仑效率，并通过破坏电解液平衡来缩短系统使用寿命[12,13]。因此，扩大水系电解液的电化学稳定窗口以实现更高的工作电压范围，是开发具有高能量密度、高功率密度和低成本的ARFBs的关键。
在过去的几十年里，人们开发了各种策略来抑制水分解反应并提高ARFBs的运行电压，例如制备能够抑制氧析出反应（OER）/氢析出反应（HER）的电极材料，以及设计具有低水活性的浓缩电解质[14, 15, 16, 17]。作为一种新兴方法，pH解耦策略通过使用具有不同pH值的正负电解质，被证明能通过引入跨膜电位来克服水分解的热力学限制[18,19]。如图1a所示，OER和HER的氧化还原电位随水性电解质的pH值而变化。对于正极侧，更酸性的环境可使OER电位向更正的方向移动（+59 mV/pH）。而对于负极侧，更碱性的环境有利于获得更负的HER电位（−59 mV/pH）。因此，通过对正负电解质的pH值进行解耦，ARFB的理论电化学窗口最高可达2.06 V[12]。然而，尽管pH解耦型ARFBs克服了传统单pH RFB有限的电化学窗口问题，这种系统设计也面临着由膜两侧不同电解质组成所带来的某些挑战。具体而言，跨膜显著的pH差异会导致H⁺和OH⁻离子的严重交叉渗透，这将显著改变电解质en...
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