STECO蓄电池通过自发化学脱锂实现废弃锂离子电池的可持续回收
便携式电子设备和电动汽车的快速增长提高了对锂离子电池（LIBs）的需求，同时也引发了对废旧LIBs及其回收方法的关注。传统回收方法因流程复杂、能耗高且存在环境危害而面临诸多局限。本文提出一种简单且可扩展的预锂提取（PLE）工艺，用于从带电废旧LIBs中提取锂并回收电池组件。该PLE工艺利用温和条件下的水性锂提取溶液，无需破碎、热处理和酸浸，即可选择性从带电LIBs负极的锂化石墨中提取锂。通过向锂提取溶液中添加异丙醇，有效抑制了带电LIBs负极与水的剧烈反应，从而实现了锂的安全回收。在60 Ah锂镍钴锰（Li-NCM）电池测试中，93%的锂以纯度达99.4%的Li₂CO₃形式被回收。PLE工艺同时展现出普适性与可扩展性，已成功应用于多种类型锂离子电池（LIBs）的中试规模回收。与传统回收方法相比，该新工艺显著降低了能耗与温室气体（GHG）排放，凸显其突出的环境效益与工业化潜力。这项创新技术为锂离子电池的工业级回收与闭环电池经济体系提供了极具前景的发展路径。
图文摘要
预提锂（PLE）工艺通过利用锂离子电池充电负极中形成的LiC₆与水性提锂溶液（LeS）之间的自发反应，实现了锂的安全回收。由于PLE工艺仅需消耗电池充电能量且回收流程简单，因此具有高度可扩展性和商业可行性。
关键词
电池回收;
废旧锂离子电池;
锂回收;
电池生命周期
引言
随着便携式电子设备和电动汽车(EVs)的广泛应用，锂离子电池(LIBs)的需求呈指数级增长[[1], [2], [3]]。由于LIBs通常使用寿命不足10年[1,4]，其市场规模扩张引发了可持续性担忧。据预测，到2030年全球废旧LIBs年产生量将达约200万吨[5]。因此，开发高效回收技术对应对电池废弃物激增及缓解潜在年缺量达0300万吨碳酸锂当量的锂供应短缺至关重要[6]。然而，火法冶金和湿法冶金等传统回收方法存在能耗高、需使用有毒试剂等问题，导致锂回收成本居高不下[[7], [8], [9]]。传统回收工艺始于电池放电环节，随后通过拆解和机械破碎生成黑粉（BM）[10]。由于锂在正极材料中的稳定存在形态，从黑粉中回收锂需采用高能耗处理方式[[11], [12], [13]]。湿法冶金工艺包含酸浸步骤，后续采用溶剂萃取或沉淀法；火法冶金则需高温熔炼生成炉渣，再进行酸浸处理（图1a）[[14], [15], [16], [17], [18], [19]]。在两种回收方法中，锂均在酸处理后的最终阶段被回收，此过程中可能出现显著的锂损失[20,21]。此外，有价值的电池组件（如活性材料、铜箔和铝箔）会在机械、热或化学处理过程中分解[22]。直接回收方法通过补锂和结构再生技术恢复完整正极材料，因其能耗降低和材料结构保留的优势正受到广泛关注[23,24]。然而，正极材料的高处理成本与杂质含量阻碍了其规模化应用[25,26]。近期，电化学回收法、水浸出法等新型方法相继被报道[[27], [28], [29]]。Chen等[27]提出了一种无需化学试剂即可从正极中提取锂的电化学回收技术，但该方法需使用昂贵隔膜且耗时较长。Li等[28]则报道了通过水中拆解未放电锂离子电池实现材料精准分离的工艺。该方法可精确分离电池材料并回收锂化合物而不产生BM。尽管优势显著，但此工艺需添加额外盐分进行锂回收，且因Li的不可控反应难以适用于高容量电池。xand H6O.2O.本研究提出一种预锂提取（PLE）工艺，通过利用充电锂离子电池（LIBs）中锂化石墨（LiC₆）的高能态（图1b），实现选择性锂回收。为安全回收锂，充电LIBs需在锂提取溶液（LeS）中拆解。在此过程中，LiC₆会自发转化为亚稳态LiOH并释放至LeS，该现象称为化学脱锂。通过添加反溶剂优化LeS配方，PLE工艺可实现锂的安全回收。反溶剂通过降低LeS的极性抑制LiC₆反应活性并促进LiOH沉淀。通过诱导LiOH沉淀，可抑制LeS的pH值上升，从而使铜箔和铝箔恢复原始状态（图1c）。PLE工艺无需粉碎、加热或酸碱浸出即可实现锂的选择性回收。将该工艺应用于60Ah废旧Li-NCM电池时，锂回收率达93.1%，所得Li₂CO₃纯度为99.4%。此外，与传统方法相比，PLE工艺可降低80%以上的能耗和温室气体（GHG）排放。最后，我们通过在不同类型锂离子电池及50Ah电池模组中的成功应用，验证了PLE工艺的普适性、可扩展性和商业化可行性。预计PLE工艺将成为现有锂离子电池回收技术的实用替代方案，并有望改变现有回收范式。
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