时高蓄电池富勒烯及其功能复合材料作为新兴电极材料在金属离子电池中的应用
富勒烯及其相关功能复合电极材料因资源需求增长与环境问题日益突出而备受关注。然而，这些电极材料的电化学性能仍需进一步提升，以制造高效金属离子电池。本综述结合电池工作原理系统分析了富勒烯的特性，并总结了提升金属离子电池性能的富勒烯设计策略。此外，本文探讨了富勒烯基复合材料作为阳极、阴极和电解质等不同组分的作用及其在各类金属离子电池中的应用。针对富勒烯及其复合材料作为金属离子电池电极存在的局限性与挑战，同时提出了未来应用中克服这些问题的策略。本综述为富勒烯在储能领域的应用研究提供了方向指引与推动力。
图形摘要
引言
随着可再生能源并网规模扩大与便携式电子设备需求增长，先进储能系统研究近年来持续升温[1,2]。现代储能系统需具备高能量密度、系统可扩展性及长循环寿命等特性[3]。在众多新兴技术中，金属离子电池已成为极具前景的储能器件[4]。尽管锂离子电池（LIBs）过去数十年主导市场，但对其安全性、成本及资源短缺的担忧促使市场转向金属离子体系电池[5]。其中，钠离子电池+，K+，Mg2+、Ca2+，Zn2+与Al3+离子因其显著优势而备受关注，包括离子丰度高、安全性更优以及氧化还原电位适宜等特点，使其成为更具可持续性和成本效益的选择[[6], [7], [8], [9]]。
此外，碳基材料通过与金属离子电池协同作用，对提升电池效率发挥了关键影响[10]。就其而言，C60及C70，通常被称为富勒烯，已引起广泛关注[11,12]。这类球形分子完全由碳原子构成，具有独特的物理化学性质，包括强大的结构稳定性、高电子亲和力以及参与多种可逆氧化还原过程的能力[13]。基于这些特性，富勒烯可作为电化学储能器件中的活性组分[14]。
富勒烯封闭笼状分子结构使其区别于其他碳基材料或同素异形体[15]，这一特性促成了金属离子在其骨架内部或周围的嵌入行为。此外，由于离域π电子云的存在，富勒烯可通过功能化修饰和复合物形成进行改性，从而调控其电化学性能[16]。然而在实际电池应用中，尽管具有上述优势，原始富勒烯仍因导电性差和容量保持率有限而表现不佳[14,17]。因此，为解决这些问题，研究人员将富勒烯与多种其他材料相结合，如金属氧化物、金属硫属化物、石墨烯、氮化碳、导电聚合物、碳纳米管（CNTs）、金属-有机框架（MOFs）和共价有机框架（COFs）[[18], [19], [20]]。这种杂化结构中各组分成功整合后，可显著提升离子传输能力、导电性以及持续循环能力而不发生性能衰减[21]。
富勒烯衍生物质近年来已在几乎所有类型电池中得到研究，既可作为正负极材料，也可作为电解质添加剂与界面改性剂[22,23]。这类材料在解决电池主要问题方面具有关键作用，包括枝晶形成、体积扩展包、离子传输缓慢及不稳定的离子渗透电极界面[24]。这些现象在多性向离子体系中更为显著，包括镁、钙及铝电池体系，即Mg2+、Ca2+与Al3+电池[25]。
鉴于该领域关于金属离子电池的文献浩如烟海，目前仍缺乏对多性向金属离子电池中富勒烯及富勒烯复合材料的有序整理。因此，本综述将聚焦富勒烯在碱金属（锂+、钠+、钾+离子）与碱土金属（镁2+、钙2+）与转变（Zn2+, Fe2+/Fe3+, V2+/V3+/V4+/V5+)金属离子电池。本综述旨在根据金属离子对富勒烯的应用进行系统分类，从而深入理解富勒烯基金属离子电池的关键设计、性能及工程标准。该工作的主要目标是解析富勒烯适用于电池应用的特殊性质。此外，本文还探讨了富勒烯基材料在电池应用中的最新研究进展，包括通过杂化与功能化策略提升其电化学性能的方法。此外，本综述重点探讨了富勒烯在合成、规模化生产及系统集成方面所面临的挑战与局限。文章分析了富勒烯如何能成为可穿戴设备、柔性器件及高端固态系统中的高效能源载体。最终，本综述通过聚焦富勒烯在金属离子电池中的结构-性能-效能关系，阐明了其作为更高效、更安全、更持久储能解决方案的潜力。
图1反映了科学界对富勒烯在先进储能技术（特别是电池系统）中应用的日益增长的研究兴趣与活动。图1a展示了富勒烯及其功能衍生物作为电池相关应用中有前景的电极材料所获得的持续关注。数据来源于Web of Science数据库，涵盖2015年至2025年8月10日的出版物。统计记录包含以下关键词："fullerenes"、"fullerene"、"lithium-ion batteries"、"fullerene derivatives"、"anode materials"、"electric batteries"、"Li batteries"、"electrodes"、"electrochemical performance"、"supercapacitor"、"fuel cells"、"electrolytes"以及"battery application"。该图表既呈现了富勒烯作为电极材料的相关出版物总量，也揭示了其引用趋势，特别突出了其在电池系统中的实际应用价值。值得注意的是，同人小说和平行宇宙相关研究在出版物和引用量上均呈现稳定上升趋势，这表明基于节点的电池研究已超越新兴课题阶段，正逐渐成为材料科学领域内一个稳固且具有影响力的研究方向。此外，总数据集中电池相关研究占据的显著比例进一步证实，节点已成为储能应用中的核心研究对象。
图1b展示了该领域出版物的类型分布：原创研究论文（1,517篇）、综述文章（128篇）、会议录和札记等其他类型（75篇）、学位论文（51篇）、早期访问出版物（30篇）以及书籍（4部）。该分布表明该领域既得到大量实验研究的支撑，又拥有不断增长的理论与综述文献体系，反映出一个日趋成熟且系统发展的研究领域。图1c基于Web of Science收录的1560篇出版物，呈现了从事富勒烯相关电池研究人员的学科分布。该分布凸显了该领域的多学科特性以及科学界日益拓宽的研究兴趣。数据显示，大量研究正致力于通过使用富勒烯及其衍生物作为电极材料来提升电池性能。总体而言，这些数据凸显了富勒烯及其功能化衍生物在开发高性能新一代电池技术中日益增长的重要性。
为填补已发现的研究空白，本研究采用VOSviewer对富勒烯及其功能衍生物作为高性能电池电极材料的文献进行了半定量术语共现分析（图2）。从总计4457个关键词中，筛选出出现频次不低于10次的117个有效术语。高频术语包括"fullerenes"（241次）、"fullerene"（101次）、"lithium-ion batteries"（76次）、"anode"（69次）、"Li-batteries"（65次）、"electrochemical performance"（51次）、"lithium"（51次）、"electric batteries"（46次）、"fuel cells"（37次）、"fullerene derivatives"（37次）、"electrodes"（25次）以及"supercapacitor"（24次）。在VOSviewer可视化图谱（图2）中，节点尺寸与术语频次正相关，较大的节点代表更高的出现频率。富勒烯相关研究的聚类模式显示，该领域明显以锂基电池系统和电化学性能指标为核心导向，这揭示了当前推动该领域发展的核心主题。电池相关关键词的紧密聚集进一步表明，大多数研究集中于有限的成熟应用方向。总计41个术语的出现频次超过10次阈值，既呈现对特定主题的显著聚焦，也暴露出研究不足的领域。这种不均衡分布凸显了在替代电池化学体系、新型富勒烯衍生物以及现有文献中代表性不足的新兴电化学应用等方向开展拓展研究的重要机遇。这种失衡现象表明，亟需对富勒烯及其衍生物作为先进电池电极材料的应用开展更系统、更深入的研究。
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